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【AIMD+试验】室温下完成超高钠离子电导率
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来源:足球体育直播    发布时间:2024-02-16 15:44:24

  因为锂资源日益稀缺,固态钠离子电池(SSSB)因其可继续的组成、高理论单位体积内的包含的能量和固有的安全优势而遭到广泛重视。可是,固态钠离子电池(SSSB)的开展对超离子钠离子导体(SSC)提出了严厉的要求,包含室温(RT)下的高离子电导率(> 1 mS cm-1)、用于优异变形才能的严密固–固触摸以及与电极资料的优异界面安稳性,可是现在没有单一SSC一同满意所有这些要求。固态钠离子电池(SSSB)的开展在很大程度上取决于具有高导电性、(电)化学安稳性和可变形性的Na+导体(SSC)的开展。

  非均质结构的构建供给了一种有出路的办法,以不同于传统结构优化的方法全方面前进这些功能。在这里,咱们运用高和低配位卤化物结构之间的结构差异,开发一类新的卤化物异质结构电解质(HSEs)。卤化物HSE结合了UCl3型高配位结构和无定形低配位相,完成了迄今为止卤化物SSC中最高的Na+电导率(室温下为2.7 mS cm-1)。

  经过区分晶体本体、非晶区域和界面的独自奉献,咱们解开了卤化物HSEs内的协同离子传导,并对非晶化效应供给了全面的解说。更重要的是,HSEs超卓的可变形性、高压安稳性和可扩展性使SSSB能够有显着作用地集成。选用未包覆的Na0.85Mn0.5Ni0.4Fe0.1O2与HSE复合的冷压负极资料,SSSB在0.2℃下循环100次,容量坚持率为91.0%。

  本文运用高和低配位卤化物结构之间的结构差异,开发一类新的卤化物异质结构电解质(HSEs)。卤化物HSE结合了UCl3型高配位结构和无定形低配位相,完成了迄今为止卤化物SSC中最高的Na+电导率(室温下为2.7 mS cm-1)。经过区分晶体本体、非晶区域和界面的独自作用,解开了卤化物HSEs内的协同离子传导,并对非晶化效应供给了全面的解说。更重要的是,HSEs超卓的可变形性、高压安稳性和可扩展性使SSSB能够有显着作用地集成。

  作者选用未包覆的Na0.85Mn0.5Ni0.4Fe0.1O2与HSE复合的冷压负极资料,SSSB在0.2℃下循环100次,容量坚持率为91.0%。经过X射线衍射(XRD)、电子对散布函数(PDF)、高分辩透射电子显微镜(HRTEM)和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)表征了HSEs的异质结构。经过结合从头算分子动力学(AIMD)模拟与低温电化学阻抗拟合,作者研讨了断晶体,非晶区,和界面离子电导率的作用。这是迄今为止报导的卤化物SSC的最高值之一。

  在这类卤化物HSEs的分散机制进行了研讨,提醒了不同的奉献结晶体,非晶区,以及它们之间的异质界面。此外,SSCs和阴极资料之间的界面反响的理论研讨提醒了不同的界面产品的挑选的SSCs或阴极资料。HSE中的组件是通用的,答应针对不一样阴极资料的可调CEI规划。因为多相卤化物复合SSC的归纳优势,是完成高功能SSSB的抱负挑选。

  图5电化学安稳性和电池功能。(a)不同固体电解质安稳电化学窗口的核算。(b)固体电解质与正极资料在钠化和脱钠状态下分化能的热力学核算。(c)其间运用0.62[HCF-Sm]·0.38[LCF-Ta]、0.57[HCF-La]·0.43[LCF-Ta]或Na3PS4作为阴极电解液的电池在室温文0.1C(1C=120 mAh g-1)下的第一次充电/放电曲线。(d-e)在室温下,以0.62[HCF-Sm]·0.38[LCF-Ta]和0.57[HCF-La]·0.43[LCF-Ta]为阴极电解液的电池的倍率功能。(f)(e)中电池在不同电流密度下的充电/放电曲线℃。

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